Kuroyanagi được quốc tế biết đến với hoạt động từ thiện và vận động gây quỹ của mình. Bà lập quỹ Totto được đặt tên theo nhân vật chính trong cuốn tự truyện của mình Totto-chan: Cô bé bên cửa sổ. Quỹ chuyên dùng để đào tạo những diễn viên khiếm thính, thực hiện mong muốn của bà trong việc đưa nhà hát đến với người khiếm thính.

Năm 1984, để ghi nhận công tác từ thiện của Kuroyanagi, bà đã được chỉ định làm đại sứ thiện chí của Quỹ nhi đồng Liên Hiệp Quốc UNICEF và trở thành người châu Á đầu tiên giữ cương vị này. Trong suốt những năm cuối thập niên 80 đến thập niên 90, bà đã đến thăm nhiều đất nước đang phát triển tại châu Á và châu Phi để thực hiện công tác từ thiện và nhiệm vụ đại sứ thiện chí của mình, giúp đỡ trẻ em chịu cảnh bệnh tật và chiến tranh cũng như nâng cao nhận thức của quốc tế về hoàn cảnh của trẻ e ở những nước nghèo. Chuyến thăm của và đến Angola năm 1989 được ghi nhận là chuyến thăm của yếu nhân Nhật Bản đầu tiên đến đây và đánh một dấu mốc lên quan hệ ngoại giao giữa hai nước. Kuroyanagi đã kêu gọi hơn 20 triệu USD cho các chương trình của UNICEF mà bà tham gia, thông qua chiến dịch gây quỹ trên truyền hình. Bà cũng dùng tiền bản quyền từ cuốn sách của mình Totto-chan: Cô bé bên cửa sổ để đóng góp cho UNICEF.

Năm 1997, Kuroyanagi xuất bản cuốn sách Những đứa trẻ của Totto-chan (トトちゃんの子供たち) dựa trên những trải nghiệm của mình khi làm đại sứ thiện chí của UNICEF từ 1984 đến 1996. Bà còn là giám đốc chi nhánh của quỹ WWF tại Nhật Bản.

Kuroyanagi đã 2 lần mang nhà hát khiếm thính quốc gia Mỹ America's National Theater of the Deaf đến Nhật Bản và cùng diễn với họ bằng ngôn ngữ ký hiệu.